近日,永利集团官网李春忠教授团队在单原子催化剂电合成过氧化氢(H2O2)领域取得了新进展,相关研究成果以“Super-Coordinated Nickel N4Ni1O2 Site Single-Atom Catalyst for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities”为题发表在《德国应用化学》上。
使用单原子催化剂实现电还原氧气制备H2O2已得到科研工作者的广泛关注,但已报道结果仍存在电流密度低、能耗大等不足。因此,如何进一步调控单原子催化剂的局域组分,构筑出不同于传统配位结构的超配位单原子催化剂,是实现工业级电流密度下高选择性制备H2O2的关键。
本工作率先制备出具有六配位结构的镍单原子催化剂(N4Ni1O2),利用羧基功能化多壁碳纳米管载体,为传统四配位结构的NiN4额外提供两个O配位。性能测试结果表明,这一超配位N4Ni1O2单原子催化剂具有极高的电合成H2O2性能:工业级电流密度(200 mA cm−2)制备H2O2的阴极能量效率超过82%,且可稳定至少24小时。其催化性能优于文献报道最高值,且是四配位NiN4催化剂性能的6倍。
该工作第一作者为博士研究生肖楚倩,共同通讯作者为李春忠教授和青年教师李宇航。该研究工作得到了国家自然科学基金、上海市科技创新项目、上海市教育委员会科研创新计划项目等经费支持。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202206544